Soutenance de thèse de Thoai-Khanh KHUU - 29/06/2023

Pour surmonter les contraintes que posent les architectures informatiques traditionnelles de von Neumann et la fin de la loi de Moore, l'informatique neuromorphique est l'une des solutions prometteuses. La construction de ces systèmes inspirés du cerveau nécessite des dispositifs électroniques spécifiques capables de produire artificiellement des comportements synaptiques. Les mémoires à changement de valence (VCM) dotées de capacités analogiques de commutation résistive (RS) sont l'un des candidats les plus intéressants pour les applications de synapses artificielles, car leur résistance (ou conductance), qui représente le poids synaptique, peut être modulée de manière continue. Dans les VCM à base d'oxyde, la dérive de l'oxygène implique une réaction d'oxydoréduction qui déclenche le changement de résistance du dispositif.

Dans ce contexte, le nickelate de lanthane (La₂NiO_4+δ, L2NO4), un oxyde électronique ionique mixte bien connu pour sa capacité à stocker et à transporter l'oxygène grâce à son oxygène interstitiel, est déposé par PI-MOCVD (dépôt chimique en phase vapeur métallo-organique par injection pulsée) et étudié en tant que couche mémristive. Dans cette thèse, nous avons d'abord réussi à transférer les dispositifs mémoires planaires Ti\L2NO4/Pt des substrats monocristallins aux substrats à base de Si, c'est-à-dire en utilisant Si₃N₄/SiO₂/Si. Ces dispositifs nécessitent des tensions de fonctionnement très élevées et une étape de chauffage supplémentaire (recuit thermique rapide, RTA) pour activer la commutation. Ensuite, des dispositifs mémoires Ti/L2NO4/Pt ont été construits pour la première fois en configuration verticale. Les films de L2NO4 ont été déposés sur un autre substrat à base de Si, c'est-à-dire un substrat platiné (Pt/TiO₂/SiO₂/Si). Le dépôt de L2NO4/Pt a été optimisé pour obtenir une phase L2NO4 pure, ainsi que des films minces L2NO4 plus plats et pour éviter le mouillage du Pt. Les memristors à base de L2NO4 (optimisés ou non) combinés avec des électrodes en Ti présentent de meilleurs rapports état de haute résistance/état de faible résistance (HRS/LRS), dans une gamme de 6 à 10, par rapport à la configuration planaire avec relaxation dynamique de la résistance. La formation d'une couche intermédiaire de TiO_x à l'interface Ti/L2NO4 a été observée par microscope électronique à transmission (MET), qui est supposée jouer un rôle crucial dans la commutation de ces dispositifs.

Dans la deuxième étape de la thèse, des dispositifs mémoires verticaux TiN/L2NO4/Pt ont été construits pour la première fois. Après l'étape de "soft-forming", ils présentent une RS bipolaire avec des transitions SET et RESET graduelles. Un rapport HRS/LRS proche de 40 a été mesuré avec une bonne reproductibilité. Il est possible d'obtenir des états de résistance hautement multiniveaux en utilisant différentes amplitudes de tension, amplitudes d'impulsion (hauteur d'impulsion) ou durée d'impulsion (longueur d'impulsion). La potentialisation/dépression d'une synapse biologique a été reproduite artificiellement en appliquant de nombreux balayages/impulsions de même polarité dans ce dispositif avec une caractéristique de rétention des données allant jusqu'à (au moins) 6 heures, ce qui ouvre la porte à l'utilisation de dispositifs TiN/L2NO4/Pt en tant que synapses artificielles à long terme.

Finalement le mécanisme de RS a été étudié par spectroscopie de structure près du front d'absorption de rayons X (XANES) et MET dans différents modes et conditions. La XANES à polarisation électrique (operando) au bord du Ni-K et le MET (in situ) équipée de la spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) au bord du Ti-L_2,3 nous ont permis de mieux comprendre les mécanismes de commutation sous-jacents dans les dispositifs TiN/L2NO4/Pt. Une couche intermédiaire TiN_xO_y se forme spontanément pendant la microfabrication de l'électrode supérieure TiN. Les changements dans l'état d'oxydation du Ni et l'oxydation/réduction de la couche intermédiaire TiN_xO_y ont pu être mesurés de manière reproductible pendant le fonctionnement, lorsque le dispositif a été soumis à polarisation électrique dans les deux polarités de tension, ce qui confirme l'existence d'un mécanisme de changement de valence. Un modèle de commutation simplifié est proposé, basé sur la coexistence de la commutation filamentaire et interfaciale dans ces dispositifs mémoires TiN/L2NO4/Pt.