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Synthèse et propriétés de monocristaux, de poudres, films minces ou hétérostructures

Etudes à l'interface avec la matière biologique

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Soutenance de thèse de Carlos MONCASI LUQUE

Publié le 17 mai 2022
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Soutenance 27 juin 2022
9h30 - Amphi Z 108, Bâtiment Z
Grenoble INP Phelma-Minatec
Grenoble INP - Phelma
3 parvis Louis Néel - 38000 Grenoble
Accès : TRAM B arrêt Cité internationale
Free entrance - No registration

« Relation entre la structure et les propriétés dans les mémoires résistives à base de films (La,Sr)MnO3 »

Carlos MONCASI LUQUE

Carlos MONCASI LUQUE



Mots-clés:

Pérovskite, Commutation résistive, Manganite, Joints de grain, Épitaxial, Dispositif memristif




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Résumé


Cette thèse porte sur l'étude de la relation entre la microstructure des couches minces de (La,Sr)MnO3 (LSM) et leurs propriétés fonctionnelles dans les dispositifs memristifs. Les mémoires à changement de valence (VCM), qui reposent sur des phénomènes de commutation résistifs, sont des candidats intéressants pour la prochaine génération de mémoires non volatiles car elles offrent une vitesse d'écriture rapide, une densité de stockage élevée et une faible consommation d'énergie. Ces mémoires stockent des données sous la forme d'une résistance accordable, qui peut être modifiée par un champ électrique. Typiquement, la dérive de l'oxygène dans le système provoque une réaction redox qui déclenche le changement de résistance. Cependant, les performances des VCM sont fortement liées aux éléments de la mémoire: le matériau actif, l'électrode et leurs interfaces.
Dans cette thèse, la réponse memristive de l'oxyde de pérovskite LSM a été étudiée. Le LSM présente une stœchiométrie d'oxygène flexible grâce au changement de valence de Mn, qui modifie ses propriétés de conduction. Des couches minces de LSM ont été déposées par dépôt chimique en phase vapeur par injection pulsée (PiMOCVD) sur trois substrats pour induire différentes microstructures: des couches épitaxiaux avec une concentration faible et élevée de défauts ont été déposées sur des monocristaux de SrTiO3 (STO) et de LaAlO3 (LAO), respectivement, et des couches polycristallines avec une grande densité de joints de grains (JG) sur des substrats Si3N4. La réponse memristive a été étudiée dans des dispositifs plans microfabriqués Ti/LSM\Pt. La formation d'une couche de TiOx (x<2) à l'interface Ti/LSM dans des dispositifs vierges a été observée par STEM. Les mesures de spectroscopie d'absorption des rayons X indiquent une forte réduction du Mn sous l'électrode Ti (valence Mn +2,6) alors que le reste de la couche était oxydé (valence +3,5). Ça suggère que, pendant le processus de fabrication, le TiOx est formé à l'interface en piégeant l'oxygène du LSM.
Les performances memristives ont été mesurées dans les couches épitaxiaux, pour lesquels il a été prouvé que les performances des dispositifs nanoioniques peuvent être améliorées par l'ingénierie des microstructures. Une commutation résistive de type interface bipolaire a été observée, où la transition vers l'état de haute résistance (HRS) ou RESET a été attribuée à la dérive de l'oxygène du LSM vers l'électrode Ti (l'oxydant), tandis que la réaction redox inverse conduit à une faible résistance état (LRS) ou SET. L'oxydation/réduction progressive peut rendre compte des plusieurs états de résistance mesurés dans ces dispositifs. Le RESET a lieu dans des conditions similaires dans LSM/LAO et LSM/STO, mais le SET dépend fortement de la microstructure du film LSM. La haute qualité cristalline du LSM/STO semble entraver la réincorporation de l'oxygène dans le LSM pendant le SET, et donc, un fonctionnement à tension asymétrique est nécessaire avec HRS/LRS=7. Les dispositifs LSM/LAO où les défauts agissent comme des voies de migration rapides pour réincorporer l'oxygène dans le LSM, le fonctionnement en tension symétrique est possible (HRS/LRS= 23 @± 20 V).
Finalement, les dispositifs polycristallins Ti/LSM\Pt sur LSM/Si3N4 présentent un comportement similaire à celui du LSM/LAO: les capacités multiniveaux sont attribuées à une dérive rapide de l'oxygène le long des JG dans les opérations RESET et SET. Ces dispositifs présentent des fenêtres plus grandes, même à une tension plus faible (HRS/LRS>10 @±14 V). Les résultats obtenus pour les dispositifs polycristallins sont très intéressants car ils sont compatibles avec l'industrie des semi-conducteurs. La miniaturisation de ces dispositifs devrait conduire à une plus grande fenêtre de fonctionnement et à un stockage à plusieurs niveaux, tout en fonctionnant à des tensions plus faibles et ainsi, en réduisant la consommation d'énergie.
 

Membres du jury/ Jury members :

Prof

O. Thomas

IM2NP, Aix-Marseille Université, CNRS Marseille (France)

Rapporteur

Dr

G. Dezanneau

SPMS, Université Paris-Saclay, CNRS, Gif-sur-Yvette (France)

Rapporteur

Prof

L. Buda-Prejbeanu

SPINTEC, UGA, CNRS, CEA, Grenoble (France)

Examinatrice

Dr

G. Molas

Weebit Nano Ltd., Grenoble (France)

Examinateur

Dr

M. Burriel

LMGP, CNRS, Grenoble INP Minatec, Grenoble (France)

Thesis Director


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mise à jour le 16 juin 2022

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