Les piles à oxyde solide (SOCs selon l’acronyme anglais de Solid Oxide Cells) sont des dispositifs électrochimiques de conversion d’énergie pouvant fonctionner en mode pile à combustible (SOFC) pour convertir un combustible en énergie électrique et inversement en mode électrolyseur (SOEC). Les piles à oxyde solide sont des dispositifs constitués de céramiques avec une électrolyte à oxyde solide dense capable de conduire des ions oxygène négatifs et intercalée entre deux électrodes. Cette thèse se concentre sur l'optimisation de l'électrode à oxygène utilisant des films minces déposés chimiquement en phase vapeur par injection pulsée d’organometallique (PI-MOCVD) et leur caractérisation structurelle et électrochimique. La₂NiO_4+δ (L2NO4) est un oxyde de phase Ruddlesden-Popper caractérisée par l’alternance des couches de structure pérovskite et de structure de type halite.
Il s'agit d'un matériau d'électrode à oxygène prometteur pour les utilisations à moyenne (500 - 700 °C) et basse températures (< 500 °C) en raison de ses coefficients de diffusion d’oxygène et d'échange d'oxygène surfacique élevés, ainsi que de son coefficient d’expansion thermique proche de celui des électrolytes utilisés couramment.
Cette étude vise à adapter et à optimiser la nanostructure des couches minces de L2NO4 pour des cellules à oxyde solide réversibles (R-SOC) et des micro-cellules à oxyde solide (μ-SOC) de haute performance. Des études cinétiques ont été réalisées via les méthodes de relaxation de la conductivité électrique (ECR) et de spectroscopie d'impédance électrochimique (EIS). Des outils de caractérisation avancés tels que la spectroscopie Raman in situ ont été utilisés pour comprendre les transitions de phase de L2NO4.
Un dispositif électrochimique innovant a été fabriqué pour contrôler et mesurer la teneur en oxygène des couches minces de L2NO4. Celui-ci a été combiné avec d'autres outils avancés tels que la diffraction des rayons X in situ, la spectroscopie Raman in situ et l'ellipsométrie spectroscopique in situ pour étudier les propriétés structurelles et optiques de L2NO4 en variant la teneur en oxygène.
Enfin, des mesures sur des dispositifs complets et des tests de stabilité en modes SOFC et SOEC ont été effectués sur des cellules à support anodique et à support électrolytique.