Cette thèse porte sur le développement et l’évaluation de systèmes photocatalytiques dédiés à la réduction et à la valorisation du CO₂, tout en explorant des applications complémentaires en dépollution environnementale, notamment pour le traitement des eaux. Réalisé dans le cadre du projet multidisciplinaire DefiCO2, ce travail s’inscrit dans la démarche Safe-and-Sustainable-by-Design (SSbD), avec pour objectif de développer des membranes photocatalytiques autoportées à base de Cu₂O, conçues comme des systèmes réutilisables, durables et compatibles avec un déploiement à grande échelle.

Le Cu₂O, un semi-conducteur de type p, abondant, non toxique et capable d’absorber la lumière visible, a été synthétisé sous forme de nanofils à fort rapport d’aspect par une approche hydrothermale simple, basée sur la réaction de Fehling, réalisée à basse pression et basse température en utilisant le glucose comme agent bioréducteur. Les membranes ont ensuite été élaborées par un procédé simple et peu coûteux, transposable à l’échelle industrielle.

Afin d’améliorer leurs performances photocatalytiques, des nanoparticules de TiO₂ synthétisées par une voie combinant sol-gel et traitement hydrothermal ont été incorporées pour former des hétérojonctions p–n favorisant la séparation des porteurs de charge. L’influence de différentes teneurs en TiO₂ sur les propriétés et les performances des membranes a été étudiée pour la réduction photocatalytique du CO₂ en CO et CH₄, ainsi que pour le traitement des eaux, notamment par la dégradation de polluants organiques tels que l’Orange G. Des investigations mécanistiques ont permis de mieux comprendre les mécanismes de transfert de charge au sein de l’hétérojonction, les processus gouvernant l’activité photocatalytique ainsi que les voies réactionnelles associées.

Enfin, une analyse du cycle de vie (ACV) a été réalisée afin d’évaluer les impacts environnementaux des matériaux développés en vue de leur futur déploiement à grande échelle. Les résultats ont démontré leur conformité avec les principes de la démarche SSbD. En parallèle, une méthodologie combinant analyse du cycle de vie et Machine Learning (ML) a été développée afin d’étendre cette approche à une gamme plus large de nanofils d’oxydes métalliques.

Dans son ensemble, cette thèse contribue au développement de membranes photocatalytique multifonctionnelles dédiées à la réduction et à la valorisation du CO₂ ainsi qu’à la dépollution environnementale. Elle ouvre des perspectives pour le développement de procédés plus durables, réutilisables et facilement transposables à grande échelle, ainsi que pour l’extension de cette approche à d’autres matériaux.

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