Les chalcogénures métalliques lamellaires ont été mis en évidence en raison de leur nature semi-conductrice, qui se distingue du graphène semi-métallique 2D le plus étudié. Au cours des vingt dernières années, les chercheurs se sont concentrés sur l'exploration des propriétés physiques anisotropes des chalcogénures métalliques lamellaires, dévoilant de nouvelles propriétés dues à la nature dépendante de l'épaisseur, qui permet à ces matériaux de représenter un niveau ultime de miniaturisation. L'absence de méthodes de fabrication évolutives de films ultra-minces continus sur des surfaces développées, à des températures modérées, constitue un obstacle au déploiement de ces matériaux. Dans ce contexte, l'objectif de cette thèse était d'obtenir des films ultra-minces continus de sulfures métalliques lamellaires sur des substrats non-épitaxiés (oxyde de silicium thermique qui est largement utilisé en microélectronique) en réalisant une dissociation complète entre la croissance et la cristallisation. Dans cette perspective, nous avons utilisé une approche innovante en deux étapes comprenant la croissance d'un film mince amorphe par dépôt en couche atomique/dépôt en couche moléculaire (ALD/MLD) et un recuit thermique ultérieur pour obtenir la cristallisation. Le remplacement du co-réactif H₂S hautement toxique habituellement utilisé pour la croissance des films minces de sulfure en ALD par une molécule organique plus sûre, à savoir le 1,2 éthandithiol (EDT), permet de générer un film mince hybride inorganique/organique amorphe à basse température.

     Le procédé a été appliqué pour la synthèse de films ultra-minces de Disulfure de Titane (TiS₂). Des films minces amorphes (Ti-thiolate) ont été obtenus par le procédé ALD/MLD à 50 °C, puis convertis en films ultra-minces texturés de TiS₂ lors du recuit sous gaz Ar/H₂. Grâce à la haute brillance du synchrotron, le processus a été suivi par des techniques de rayons-X in situ, ce qui permet d'évaluer le comportement répétitif auto-limitant dès le premier cycle ALD/MLD pendant la croissance du Ti-thiolate amorphe, et d’observer la transition de structure locale pendant l’étape de recuit. Des mesures in situ couplées à des caractérisations ex situ (Raman, XPS, HAXPES, et TEM) ont mis en évidence à la synthèse d'un film ultra-mince de 5.5 nm après recuit à température douce (300 °C). Les mesures d'ellipsométrie spectroscopique et à quatre-pointes ont confirmé un comportement semi-conducteur avec une bande interdite directe de 1,72 eV.

     D'autre part, des résultats préliminaires prometteurs sur la synthèse de films minces de Sulfure de Gallium (GaS_x) ont été obtenus. Au cours de ce travail, une fenêtre ALD/MLD a été explorée avec l’EDT et une couche homogène a finalement été déposée à 250 °C. Nous avons également tenté de synthétiser un Sulfure d'étain SnS_x en utilisant l’EDT. Cependant, la croissance n'a pas été couronnée de succès. Néanmoins, des études mécanistiques ont été réalisées sur un substrat à haute surface qui ont permis d’expliquer le résultat.